中国科大首次报道可充电锂金属

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近日，中国科学技术大学化学与材料科学学院陈维教授课题组在国际期刊《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed）发表了题为“Rechargeable lithium-hydrogen gas batteries”的研究文章，首次报道了氢气电极作为正极的电池化学新体系，为基于氢气正极设计高性能电池提供了一种新途径。
氢气（H2）作为最具前景且经济高效的可再生资源之一，凭借其合适的氧化还原电位（0 V vs. SHE）、低过电位（约0 V）以及长期稳定性，可在与高活性电催化剂（如Pt/C）结合时，成为一种极具吸引力的电池电极材料。自20世纪60年代以来，可充电的镍-氢气（Ni-H）电池化学因其高稳定性、可靠性和耐久性，已被NASA成功应用于航空航天领域超过30年。近年来，中国科学技术大学陈维教授课题组聚焦于氢气电池，创制了不同类型的氢气电池体系(Adv. Mater. 2024, 2412108; Chem. Rev. 2022, 122, 16610-16751)，包括先进的镍-氢气电池(Adv. Mater. 2023, 2300502)、卤素-氢气电池(JACS 2023, 145, 25422-25430)、质子-氢气电池(JACS 2021, 143, 20302-20308)以及碳-氢气电池(Nat. Commun. 2022, 13, 2805)等，以其卓越的循环稳定性重新受到关注，并在大规模储能中展现出巨大潜力。这些体系均将氢气电极用作负极。然而，基于氢气负极的电池在0.8-1.4 V的有限工作电压下运行，能量密度相对较低。因此，作者提出，氢气的优异氧化还原特性不仅使其可作为负极，还可作为极具潜力的正极，与低电位负极配对。基于氢气正极的电池在与碱金属负极结合时，可展现出更高的能量密度和工作电压。其中，锂金属负极在高电压和高能量密度的氢气电池应用中具有巨大潜力。
图一：Li-H电池结构和工作示意图。
该论文首次报道了一种可充电锂金属-氢气（Li-H）电池，该电池利用了最轻的两种元素Li和H。Li-H电池通过正极的反应H2/H+和负极的Li/Li+沉积溶解反应实现稳定运行。H2正极的优异特性使该电池展现出极具吸引力的电化学性能，包括高达2825 Wh kg-1的理论比能量、3 V的放电电压、99.7%的循环能量效率、5-20 mAh cm-2的可逆面容量、-20-80 ℃的宽工作温区及活性材料的高利用率。此外，作者进一步构建了一种无负极Li-H电池，在首次充电时从低成本的锂盐中沉积锂金属生成负极，进一步提升了电池的实际能量密度和经济适用性。该工作为基于氢气正极设计高性能储能电池提供了一种新途径。
图二：Li-H电池综合电化学性能展示。a倍率性能；b-c长循环稳定性；d-e高温性能；f-g低温性能。
中国科学技术大学化学与材料科学学院博士后刘再春和博士研究生马毅睿为该论文的共同第一作者，中国科学技术大学化学与材料科学学院、合肥微尺度物质科学国家研究中心的陈维教授为该论文的第一通讯作者，合作者包括深圳大学杨金龙教授。该研究工作得到自然科学基金委重大研究计划项目和面上项目，中国科大创新团队培育基金，中国科大人才团队项目以及中国科学技术大学理化实验中心、超算中心和微纳中心提供的帮助。
论文链接：10.1002/ange.202419663
(化学与材料科学学院，微尺度物质科学国家研究中心，科研部)